محاسبه ی خواص مغناطیسی و گرادیان های میدان الکتریکی در ترکیبات پادفرومغناطیس x=p, as, sb, bi))ux2 با روش های lda+u و تبادلی دقیق الکترون های همبسته (eece)

نظریه تابعی چگالی یکی از روش های بررسی دستگاه های بس ذره ای می باشد. معروف ترین تقریب هایی که برای جمله تبادلی ـ همبستگی در نظریه تابعی چگالی استفاده می شوند، تقریب چگالی موضعی (lda) و شکل تکمیل یافته آن یعنی تقریب شیب تعمیم یافته (gga) می باشند، که در طیف وسیعی از مسایل جواب های قابل قبول و منطبق با نتایج تجربی را ارایه داده اند. اما این تقریب ها در توصیف دستگاه های همبسته قوی ضعیف عمل کرده و به نتایج دور از واقعیت منجر می شوند. یکی از روش هایی که برای اصلاح این تقریب ها ارایه شده است، روش lda+u می باشد. اما علی رغم موفقیت ها و مزیت های این روش نسبت به روش های lda و gga استفاده از روش lda+u مستلزم داشتن پارامتر هابارد (u) می باشد. تعیین پارامترu به صورت تجربی و محاسباتی پر هزینه و وقت گیر است. در سال 2006 نواک وهمکارانش روش تبادلی دقیق برای الکترون های همبسته (eece) را ارایه کردند، که درمورد ترکیبات همبسته قوی به نتایج قابل قبولی منجر می شود. استفاده از روش eece علاوه بر صرفه جویی در وقت و هزینه منجر به ارایه نتایج قابل مقایسه با روش lda+u و در برخی از موارد بهتر از آن برای ترکیبات همبسته قوی می شود. انعطاف پذیر بودن این روش به دلیل وجود ضریب ?، آن را بسیار پرکاربردتر از روش lda+u کرده است. اگر برای هسته ساختار در نظر بگیریم، برهمکنش های ابر الکترونی با هسته را برهمکنش های فوق ریز می نامند. یکی از این برهمکنش ها، برهمکنش گرادیان میدان الکتریکی(efg) با گشتاور چهارقطبی هسته می باشد. گرادیان میدان الکتریکی را می توان به عنوان یک معیار قدرتمند برای اندازه گیری میزان جایگزیدگی اوربیتال ها در نظر گرفت. گرادیان های میدان الکتریکی برای ترکیبات ux2(x=bi, sb, as, p) توسط تسوتسی و همکارانش با استفاده از روش طیف سنجی موسبائر اندازه گیری شده اند. آنها مقدار صفر را برای گرادیان میدان الکتریکی ترکیب ubi2 و مقدار غیرصفر را برای گرادیان های میدان الکتریکی سایر ترکیبات ux2 گزارش کردند. در این پایان نامه ما با استفاده روش های lda، gga، lda+u و همچنین روش eece گرادیان های میدان الکتریکی را برای همه ترکیبات ux2 محاسبه و با مقادیر تجربی مقایسه کرده ایم. با استفاده از تابعی های eece به نتایج قابل قبولی برای گرادیان های میدان الکتریکی دست یافتیم و توانستیم مقدار صفر رابرای گرادیان میدان الکتریکی ترکیب ubi2 بدست آوریم، در صورتی که با استفاده از سایر روش های قبلی این امر ممکن نبود. از مقادیر بدست آمده برای گرادیان های میدان الکتریکی ما نتیجه گرفتیم که ساختار مغناطیسی و چینش اسپینی اتم-ها از عوامل مهم و تأثیرگذار در مقدار گرادیان های میدان الکتریکی می باشند. بنابراین یکی از مهمترین دلایل اختلاف بین گرادیان های میدان الکتریکی ubi2 با سایر ترکیبات گروه ux2 با وجود ساختار فضایی و گروه نقطه ای یکسان، ساختار مغناطیسی متفاوت آنهاست. بررسی چگالی حالت های الکترونی نشان می دهد که الکترون-های اوربیتال f5 همراه با سایر الکترون های اتم اورانیوم در رسانش و هیبریدشدگی این اتم شرکت می کنند. جرم موثر بزرگ الکترون های رسانش در این ترکیبات ناشی از حضور الکترون های f5 اتم اورانیوم در نزدیکی سطح فرمی می باشد. همچنین این بررسی ها نشان می دهند که اوربیتال f اتم اورانیوم موثرترین اوربیتال در خاصیت مغناطیسی این ترکیبات است. مطالعه سطوح فرمی وجود دو نوع سطح فرمی استوانه ای و کروی را برای ترکیبات ux2 در ناحیه اول بریلوین آنها نشان می دهد. با استفاده از این سطوح و رابطه ای که با حامل های بار دارند می توان گفت که در این ترکیبات دو نوع حامل بارالکترونی و حفره ای داریم که با توجه به اینکه ترکیبات ux2 فلزاتی خنثی می باشند قابل انتظار است. همچنین برای مطالعه خواص مغناطیسی، گشتاورهای مغناطیسی مداری، اسپینی و کل را محاسبه کرده ایم. مقادیر بدست آمده برای گشتاورهای مغناطیسی نشان می دهند که گشتاورهای مداری و اسپینی پادموازی هستند در نتیجه گشتاور مغناطیسی کل از هر کدام از آنها کوچکتر می باشد